Атосекундна фізика

Генерація вищих гармонік у криптоні. Ця технологія є однією з найважливших для отримання атосекундних імпульсів.

Атосекундна фізика, або атофізика, або загальніше атосекундна наука — розділ фізики, що досліджує взаємодію речовини та світла за допомогою атосекундних (10⁻¹⁸ с) імпульсів, які служать для висвітлення явищ зі значною часовою роздільністю.

Атосекундна фізика здебільшого використовує спектроскопічний метод накачування й проби фемтосекундної хімії. Через складність цього напрямку, зазвичай необхідною є синергія найновішого експериментального устаткування та розвинутих теоретичних засобів інтерпретації отриманих даних.

Основними полями інтересу є:

1. Атомна фізика: вивчення електронних кореляцій, затримки фотоемісії та іонізаційного тунелювання.
2. Молекулярна фізика та молекулярна хімія: роль руху електронів у збуджених станах молекул (наприклад, процеси з перенесенням заряду), фотофрагментація та процеси перенесення заряду під впливом світла
3. Фізика твердого тіла: дослідження динаміки екситонів у двовимірних матеріалах, петагерцовий рух носіїв заряду в твердих тілах, динаміка спінів у феромагнетиках.

Одна з основних цілей атосекундної науки — покращити розуміння квантової динамки електронів в атомах, молекулах та твердих тілах для далекоглядної мети забезпечити контроль над електронами в реальному часі.

Поява твердотільних допованих титаном лазерів на сапфіровій основі (Ti:Sa) з широкими смугами випромінювання (1986), підсилювачів чирпованих імпульсів (CPA) (1988), спектрального розширювання високоенергетичних імпульсів (наприклад, заповненого газом порожнистого кабелю фазової самомодуляції) (1996), технології дзеркал з контрольованою дисперсією (чирпувальних дзеркал) (1994) та стабілізації форми хвильового пекету (2000) дозволили створення окремих атосекундних світлових імпульсів (отриманих нелінійним процесом генерації вищих гармонік в інертному газі) (2004, 2006), що започаткувало атосекундну науку.

Рекордно коротка тривалість імпульсу, згенерованого людьми у 2017-му, дорівнює 43 ас.

У 2022 Анн Л'Юйє, Пол Коркум, Ференц Краус отримали премію Вольфа з фізики за внесок у фізику надшвидких лазерів та атосекундну фізику. За цим послідувала Нобелівська премія з фізики 2023 року, яку отримали Л'Юйє, Краус та П'єр Агостіні «за експериментальні методи генерування атосекундних імпульсів світла для вивчення динаміки електронів у речовині».

Вступ

Файл:HHBreath.webm

Мотивація

Природним часовим масштабом руху електронів в атомах, молекулах та твердих тілах є атосекунди (1 ас= 10⁻¹⁸ с). Це прямо слідує з квантової механіки. Справді, нехай для простоти квантова частинка перебуває в суперпозиції основного стану з енергією ${ϵ}_0$ та першого збудженого з енергією ${ϵ}_1$:

$|\mathrm{\Psi }⟩=c_g|{\psi }_g⟩+c_e|{\psi }_e⟩$,

де $c_e$ та $c_g$ є амплітудами ймовірності відповідного стану.

$|{\psi }_g(t)⟩=|0⟩e^{-\frac{i{ϵ}_0}{\hslash }t}|{\psi }_e(t)⟩=|1⟩e^{-\frac{i{ϵ}_1}{\hslash }t}$

є залежними від часу хвильовими функціями основного $|0⟩$ та збудженого станів $|1⟩$, відповідно, де $\hslash$ — зведена стала Планка.

Математичне сподівання гамільтоніана загальної форми та симетричного оператора $\hat{P}$ можна записати як $P(t)=⟨\mathrm{\Psi }|\hat{P}|\mathrm{\Psi }⟩$, оскільки еволюція в часі фізичної спостережуваної задається як:

$P(t)=|c_g{|}^2⟨0|\hat{P}|0⟩+|c_e{|}^2⟨1|\hat{P}|1⟩+2c_e{c}_g⟨0|\hat{P}|1⟩\cos \left(\frac{{ϵ}_1-{ϵ}_0}{\hslash }t\right)$

Тоді як перші два члени не залежать від часу, третій залежить. Це створює динаміку $P(t)$ з характерним часом $T_c$, що задається формулою $T_c=2\pi \hslash /({ϵ}_1-{ϵ}_0)$. Як наслідок, для типової для електронних станів різниці енергій ${ϵ}_1-{ϵ}_0\approx$ 10 еВ характерний час динаміки відповідної спостережуваної лежить в області 400 ас.

Еволюція густини ймовірності суперпозиції станів 1s та 2p в атомі водню. Кольорова смужка кутову густину (орієнтацію хвильового пакета) як функцію кута від 0 до π (вісь x) з яким можна знайти частинку та часу (вісь y).

Щоб виміряти еволюцію $P(t)$, потрібен інструмент чи процес із ще меншою тривалістю, який би взаємодіяв з досліджуваною системою. Саме з цієї причини для вивчення надшвидких явищ у діапазонах від кількох фемтосекунд до атосекунд використовують атосекундні імпульси.

Генерація атосекундного імпульсу

Щоб згенерувати ультракороткий імпульс, що поширювався б у просторі, потрібно два елементи: спектральний діапазон та центральна довжина електромагнітної хвилі. З Фур'є аналізу відомо, що чим ширший спектральний діапазон світлового імпульсу, тим потенційно коротша його тривалість. Утім, існує обмеження на тривалість для кожної центральної довжини хвилі. Це обмеження пов'язане з оптичним циклом.

Справді, для імпульсу з центром при малій частоті, наприклад, в інфрачервоній області $\lambda =$800 nm, мінімальна тривалість імпульсу приблизно дорівнює $t_{pulse}=\lambda /c=$2.67 фс, де $c$ — швидкість світла, тоді як імпульс з центром в далекому ультрафіолеті з $\lambda =$30 нм мінімальна тривалість $t_{\mathrm{p}\mathrm{u}\mathrm{l}\mathrm{s}\mathrm{e}}=$100 ас. Тож, чим менша бажана тривалість імпульсу, тим коротші хвилі треба використовувати, аж до м'якого рентгенівського діапазону. Виходячи з цих міркувань, стандартний підхід до створення атосекундних імпульсів світла спирається на джерела випромінювання з широким спектральним діапазоном та центром спектра в XUV-SXR діапазоні.

Найбільше цим вимогам відповідають лазери на вільних електронах (FEL) та установки з генерацією вищих гармонік (HHG).

Фізичні спостережувані та експерименти

Як лише джерело коротких імпульсів доступне для експериментатора, треба направити імпульс на зразок, що його цікавить, й спостергати за ддинамікою відклику. Найбільше підходять для аналізу динаміки електронів у речовині такі спостережувані:

• Кутова асиметрія розподілу швидкостей молекулярних фрагментів фотореакцій.
• Квантовий вихід молекулярних фотофрагментів.
• XUV-SXR спектр перехідного поглинання.
• XUV-SXR спектр перехідного відбивання.
• Розподіл фотоелектронів за кінетичною енергією

Файл:Pump-probe techniques in physics.ogv Загальна стратегія використовує схему накачування-проби побудови зображень з використанням однієї зі згаданих вище спостережуваних надшвидкої динаміки об'єкта дослідження.

Експерименти за схемою накачування фемтосекундним імпульсом - зондування атоімпульсом (IR-XUV/SXR)

До прикладу, типовий експериментальний прилад в експерименті накачування-зондування атосекундний імпульс (XUV-SXR) та потужний (10¹¹-10¹⁴) В/см²) низькочастотний інфрачервоний імпульс тривалістю кілька або кілька десятків фемтосекунд колінеарно фокусовані на зразку.

Тоді, змінюючи затримку атосекундного імпульсу, який може бути залежно від експерименту накачуванням/зондуванням, відносно інфрачервоного імпульсу (зондування/накачування), реєструється бажана спостережувана.

Наступним викликом є інтерпретація зібраних даних і отримання фундаментальної інформації про приховану динаміку квантового процесу в зразку. Цього можна досягнути за допомогою теоретичних методів найвищого рівня та комп'ютерних обчислень.

Використовуючи цю експериментальну схему, можна відслідкувати в атомах, молекулах та твердих тілах динаміку кількох різних типів; зазвичай динаміку, індуковану світлом та нерівноважну динаміку з атосекундним розділенням у часі.

Квантовомеханічні основи

Атосекундна фізика типово має справу з нерелятивістськими зв'язаними частинками й використовує помірно великі інтенсивності електромагнітних полів ($10^{11}-10^{14}$ В/см²). Цей факт дозволяє розглядати взаємодію світла з речовиною в рамках нерелятивістської та напівкласичної квантової механіки.

Атоми

Розв'язок часового рівняння Шредінгера в електромагнтному полі

Часова еволюція одноелектронної хвильової функції в атомі, $|\psi (t)⟩$ описується рівнянням Шредінгера, яке в атомних одиницях має вигляд:

$\hat{H}|\psi (t)⟩=i\frac{\partial }{\partial t}|\psi (t)⟩(1.0)$

де гамільтоніан $\hat{H}$, що описує взаємодію світла з речовиною, можна подати в дипольному наближенні як:

$\hat{H}=\frac{1}{2}{\widehat{\mathbf{\text{p}}}}^2+V_C+\widehat{\mathbf{\text{r}}}\cdot \mathbf{\text{E}}(t)$

де $V_C$ — кулонівський потенціал атомарної системи; $\widehat{\mathbf{\text{p}}},\widehat{\mathbf{\text{r}}}$ — оператори імпульсу та координати, відповідно; а $\mathbf{\text{E}}(t)$ — сумарне електричне поле в околиці атома.

Формальний розв'язок рівняння Шредінгера в формалізмі пропагатора:

$|\psi (t)⟩=e^{-i\underset{t_0}{\overset{t}{\int }}\hat{H}d{t}^{\prime }}|\psi (t_0)⟩(1.1)$

де $|\psi (t_0)⟩$ — хвильова функція електрона в момент часу $t=t_0$.

Точний розв'язок не має практичного застосування. Однак, можна показати, використавши рівняння Дайсона, що попередній розв'язок можна переписати в формі:

$|\psi (t)⟩=-i\underset{t_0}{\overset{t}{\int }}d{t}^{\prime }[e^{-i\underset{t^{\prime }}{\overset{t}{\int }}\hat{H}(t^{″})d{t}^{″}}{\hat{H}}_I(t^{\prime })e^{-i\underset{t_0}{\overset{t^{\prime }}{\int }}{\hat{H}}_0(t^{″})d{t}^{″}}|\psi (t_0)⟩]+e^{-i\underset{t_0}{\overset{t}{\int }}{\hat{H}}_0(t^{″})d{t}^{″}}|\psi (t_0)⟩(1.2)$

де,

${\hat{H}}_0=\frac{1}{2}{\widehat{\mathbf{\text{p}}}}^2+V_C$ — гамільтоніан зв'язування, а

${\hat{H}}_I=\widehat{\mathbf{\text{r}}}\cdot \mathbf{\text{E}}(t)$ —гамільтоніан взаємодії.

Формальний розв'язок рівняння $(1.0)$, який раніше записувався як $(1.1)$, тепер у формі $(1.2)$ можна розглядати як суперпозицію різних квантових траєкторій, кожна з яких має свій особливий час $t^{\prime }$ взаємодії з електричним полем. Іншими словами кожна квантова траєкторія має три стадії:

1. Початкова еволюція без електромагнітного поля. Вона описується лівим множником ${\hat{H}}_0$ в інтегралі.
2. Тоді, "поштовх" від електромагнітного поля, ${\hat{H}}_I(t^{\prime })$ що збуджує електрон. Ця подія відбувається в довільний час $t^{\prime }$, що однозначно характеризує траєкторію.
3. Кінцева еволюція під впливом як електромагнітного поля, так і кулонівського потенціалу, що задається оператором $\hat{H}$.

Існує також траєкторія, що зовсім не відчуває електромагнітного поля, ця траєкторія задається останнім членом справа у рівнянні $(1.2)$.

Цей процес повністю зворотній, тобто може відбуватися в зворотньому порядку.

З рівнянням $(1.2)$ працювати не просто. Однак, фізики використовують його як вихіний пункт для комп'ютерних обчислень, детальніних обговорень та кількох наближень.

Для сильного поля, в якому може відбутися іонізація, можна спроєктувати рівняння $(1.2)$ на певний стан неперервного спектра $|\mathbf{\text{p}}⟩$ (незв'язаний або вільний) з імпульсом $\mathbf{\text{p}}$, так що:

$c_{\mathbf{\text{p}}}(t)=⟨\mathbf{\text{p}}|\psi (t)⟩=-i\underset{t_0}{\overset{t}{\int }}d{t}^{\prime }⟨\mathbf{\text{p}}|e^{-i\underset{t^{\prime }}{\overset{t}{\int }}\hat{H}(t^{″})d{t}^{″}}{\hat{H}}_I(t^{\prime })e^{-i\underset{t_0}{\overset{t^{\prime }}{\int }}{\hat{H}}_0(t^{″})d{t}^{″}}|\psi (t_0)⟩+⟨\mathbf{\text{p}}|e^{-i\underset{t_0}{\overset{t}{\int }}{\hat{H}}_0(t^{″})d{t}^{″}}|\psi (t_0)⟩(1.3)$

де $|c_{\mathbf{\text{p}}}(t){|}^2$ є амплітудою ймовірності знайти електрон у певну мить $t$, в неперервному стані $|\mathbf{\text{p}}⟩$. Якщо ця амплітуда ймовірності ненульова, іонізація відбулася.

У більшості застосувань другий член в рівнянні $(1.3)$ не розглядають, для обговорення цікавий лише перший член, отже:

$a_{\mathbf{\text{p}}}(t)=-i\underset{t_0}{\overset{t}{\int }}d{t}^{\prime }⟨\mathbf{\text{p}}|e^{-i\underset{t^{\prime }}{\overset{t}{\int }}\hat{H}(t^{″})d{t}^{″}}{\hat{H}}_I(t^{\prime })e^{-i\underset{t_0}{\overset{t^{\prime }}{\int }}{\hat{H}}_0(t^{″})d{t}^{″}}|\psi (t_0)⟩(1.4)$

Формула $(1.4)$ відома також як зворотна в часі S-матриця, вона задає амплітуду ймовірністі фотоіонізації довільним змінним у часі полем.

Наближення сильного поля (SFA)

Наближення сильного поля (SFA) або теорія Келдиша-Файзала-Райсса — фізична модель, яку запропонував у 1964-му Келдиш, використовується для опису поведінки атомів (та молекул) в інтенсивному полі лазера. Це базова теорія як для генерування вищих гармонік, так і для атосекундної взаємодії за сценарієм накачування/зондування. Основне її припущення в тому, що рух вільних електронів відбуваається здебільшого під впливом лазерного поля, тоді як кулонівський потенціал грає роль малого збурення, яким можна знехтувати.

Завдяки цьому формула $(1.4)$ змінюється:

$a_{\mathbf{\text{p}}}^{SFA}(t)=-i\underset{t_0}{\overset{t}{\int }}d{t}^{\prime }⟨\mathbf{\text{p}}|e^{-i\underset{t^{\prime }}{\overset{t}{\int }}{\hat{H}}_V(t^{″})d{t}^{″}}{\hat{H}}_I(t^{\prime })e^{-i\underset{t_0}{\overset{t^{\prime }}{\int }}{\hat{H}}_0(t^{″})d{t}^{″}}|\psi (t_0)⟩(1.4)$

де, ${\hat{H}}_V=\frac{1}{2}(\widehat{\mathbf{\text{p}}}+\mathbf{\text{A}}(t){)}^2$ гамільтоніан Волкова, тут для простоти наведений у калібруванні швидкості, $\mathbf{\text{A}}(t)$, $\mathbf{\text{E}}(t)=-\frac{\partial \mathbf{\text{A}}(t)}{\partial t}$ — векторний потенціал електромагнітного поля.

Щоб надалі підтримувати розгляд на доступному рівні, візьмемо атом з одним рівнем $|0⟩$, енергією іонізації $I_P$, заселеним одним електроном (наближення одного активного електрона).

Можна вважати, що початкова динаміка задається при $t_0=-\mathrm{\infty }$ і припустити, що електрон початково перебував в основному стані $|0⟩$, тож,

${\hat{H}}_0|0⟩=-I_P|0⟩$ та $|\psi (t)⟩=e^{-i\underset{-\mathrm{\infty }}{\overset{t^{\prime }}{\int }}{\hat{H}}_{0}dt}|0⟩=e^{I_P{t}^{\prime }}|0⟩$

Більш того, неперервні стани можна вважати плоскими хвилями, $⟨\mathbf{\text{r}}|\mathbf{\text{p}}⟩=(2\pi {)}^{-\frac{3}{2}}{e}^{i\mathbf{\text{p}}\cdot \mathbf{\text{r}}}$.

Це доволі значне спрощення, кращим вибором було б використовувати точні хвилі, розсіяні на атомі.

Часова еволюція простого стану, заданого плоскою хвилею, з гамільтоніаном Волкова має вигляд:

$⟨\mathbf{\text{p}}|e^{-i\underset{t^{\prime }}{\overset{t}{\int }}{\hat{H}}_V(t^{″})d{t}^{″}}=⟨\mathbf{\text{p}}+\mathbf{\text{A}}(t)|e^{-i\underset{t^{\prime }}{\overset{t}{\int }}(\mathbf{\text{p}}+\mathbf{\text{A}}(t^{″}){)}^{2}d{t}^{″}}$

тут для сумісності з $(1.4)$ еволюція вже перетворена з використанням калібрування довжини. Як наслідок, розподіл за імпульсом електронів, вибитих з однорівневого атома з енергією іоназації $I_P$, задається формулою:

$a_{\mathbf{\text{p}}}(t{)}^{SFA}=-i\underset{-\mathrm{\infty }}{\overset{t}{\int }}\mathbf{\text{E}}(t^{\prime })\cdot \mathbf{\text{d}}[\mathbf{\text{p}}+\mathbf{\text{A}}(t^{\prime })]e^{+i(I_P{t}^{\prime }-S(t,t^{\prime }))}d{t}^{\prime }(1.5)$

де,

$\mathbf{\text{d}}[\mathbf{\text{p}}+\mathbf{\text{A}}(t^{\prime })]=⟨\mathbf{\text{p}}+\mathbf{\text{A}}(t^{\prime })|\widehat{\mathbf{\text{r}}}|0⟩$

математичне сподівання дипольного моменту (або дипольний момент переходу), а

$S(t,t^{\prime })=\underset{t^{\prime }}{\overset{t}{\int }}\frac{1}{2}(\mathbf{\text{p}}+\mathbf{\text{A}}(t^{″}){)}^{2}d{t}^{″}$

напівкласична дія.

$(1.5)$ є базовим результатом для розуміння таких явищ як :

• Генерація вищих гармонік, що зазвичай є результатом дії на інертні гази сильного поля інтенсивного низькочастотного імпульсу,
• Атосекундні експерименти з простими атомами за схемою накачування/зондування
• Дебати щодо часу тунелювання

Взаємодія атомів зі слабим атосекундним імпульсом та сильним ІЧ полем

Атосекундні експерименти на простих атомах за схемою накачування/зондування є фундаментальним знаряддям вимірювання тривалості атосекундного імпульсу та дослідження деяких квантових властивостей матерії.

Схема експерименту з сильним ІЧ полем і затриманим атосекундним УФ імпульсом, які взаємодіють з електроном в однорівневому атомі. УФ може іонізувати атом, вирвавши з нього електрон, який «вистрибує» безпосередньо в неперервний спектр (блакитний шлях). Інфрачервоний імпульс далі "стряхує" електрон угору чи вниз по енергії. Після взаємодії енергію електрона можна детектувати й виміряти (наприклад, детектором часу прольоту). Можливий тако процес багатофотонної іонізації (червоний шлях), але, оскільки він відіграє роль в інших областях енергії, ним можна знехтувати.

Експеримент такого роду зручно описувати в наближенні сильного поля, використовуючи формулу $(1.5)$, як буде пояснено далі.

У простій моделі розглядається взаємодія одного електрона однорівневого атома з двома полями: інтенсивного інфрачервоного фемтосекундного імпльсу $({\mathbf{\text{E}}}_{IR}(t),{\mathbf{\text{A}}}_{IR}(t))$,

та слабкого атосекундного імпульсу (з центральною частотою в далекому ультрафіолеті) $({\mathbf{\text{E}}}_{XUV}(t),{\mathbf{\text{A}}}_{XUV}(t))$.

Підстановка цих полів в $(1.5)$ дає

$a_{\mathbf{\text{p}}}(t)=-i\underset{-\mathrm{\infty }}{\overset{t}{\int }}({\mathbf{\text{E}}}_{XUV}(t^{\prime })+{\mathbf{\text{E}}}_{IR}(t^{\prime }))\cdot \mathbf{\text{d}}[\mathbf{\text{p}}+{\mathbf{\text{A}}}_{XUV}(t^{\prime })+{\mathbf{\text{A}}}_{IR}(t^{\prime })]e^{+i(I_P{t}^{\prime }-S(t,t^{\prime }))}d{t}^{\prime }(1.6)$

де

$S(t,t^{\prime })=\underset{t^{\prime }}{\overset{t}{\int }}\frac{1}{2}(\mathbf{\text{p}}+{\mathbf{\text{A}}}_{IR}(t^{″})+{\mathbf{\text{A}}}_{XUV}(t^{″}){)}^{2}d{t}^{″}$.

У рівнянні $(1.6)$ можна виділити на два внески: пряму іонізацію та іонізацію в сильному полі (багатофононний режим). Зазвичай ці два члени важливі для різних енергетичних діапазонів неперервного спектра.

Тож для типових умов експерименту останній процес відкидають і розглядають лише пряму іонізацію атосекундним імпульсом. Тоді, оскільки атосекундний імпульс слабший від інфрачервоного, ${\mathbf{\text{A}}}_{IR}(t)>>{\mathbf{\text{A}}}_{XUV}(t)$. Тож у рівнянні. $(1.6)$ членом ${\mathbf{\text{A}}}_{XUV}(t)$ зазвичай нехтують. Крім того атосекундний імпульс можна переписати з запізненням відносно інфрачервоноко поля $[{\mathbf{\text{A}}}_{IR}(t),{\mathbf{\text{E}}}_{XUV}(t-\tau )]$.

Тож, розподіл імовірності $|a_{\mathbf{\text{p}}}(\tau ){|}^2$ знайти у неперервному спектрі електрон з імпульсом $\mathbf{\text{p}}$ після завершення взаємодії ($t=\mathrm{\infty }$) в експерименті за схемою накачування/зондування з іненсивним ІЧ імпульсом та затриманим атосекудним УФ імпульсом задається формулою:

$a_{\mathbf{\text{p}}}(\tau )=-i\underset{-\mathrm{\infty }}{\overset{\mathrm{\infty }}{\int }}{\mathbf{\text{E}}}_{XUV}(t-\tau )\cdot \mathbf{\text{d}}[\mathbf{\text{p}}+{\mathbf{\text{A}}}_{IR}(t)]e^{+i(I_{P}t-S(t))}dt(1.7)$

де

$S(t)=\frac{1}{2}|\mathbf{\text{p}}{|}^{2}t+\underset{t}{\overset{\mathrm{\infty }}{\int }}(\mathbf{\text{p}}\cdot {\mathbf{\text{A}}}_{IR}(t^{\prime })+\frac{1}{2}|{\mathbf{\text{A}}}_{IR}(t^{\prime }){|}^2)d{t}^{\prime }$

Формула $(1.7)$ описує явище фотоіонізацї однорівневого атома з одним електроном двохколірним (XUV-IR) світлом.

Цей реультат можна розглядити як квантову нтерференцію усіх можливих шляхів іонізації, яка почалася із затриманого атосекундного XUV імпульсу, за чим послідував рух вибитого електрона в сильному ІЧ полі.

Двовимірний розподіл фотоелектронів (імпульс або енергія як функція затримки) називають слідом стряхування

Дивіться також

• Фемтохімія
• Фемтотехнології
• Лазери надкоротких імпульсів
• Підсилення чирпованих імпульсів
• Лазер на вільних електронах

Література

• Шаблон:Cite journal
• Шаблон:Cite journal
• Шаблон:Cite web
• Шаблон:Cite journal

Див. також

• Фемтохімія
• Фемтотехнології
• Лазери надкоротких імпульсів
• Підсилення чирпованих імпульсів
• Лазер на вільних електронах